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中南大学纪效波课题组在碳材料表界面价键电化

来源:未知 2019-03-30

本网讯  近期,我校化学化工学院纪效波教授课题组关于碳材料表界面共价键构筑与电化学储能机制的研究取得新进展。相关研究成果发表于国际材料领域权威期刊Advanced Energy Materials(IF 21.875)、Advanced Functional Materials(IF 12.51)及Science China Materials上。

碳材料具有形态多样、微观结构可调控、来源广泛等特点,在储钠领域的研究方面备受关注,但是其储能机制存在明显争议,特别是杂原子改性碳基材料在高电位处表现出明显的储钠容量,这部分容量的来源缺乏合适的解释。硫元素引入到碳基材料中既可以用于钠离子电池体系也可以用于钠硫电池体系,结构的差异性与电化学反应之间的关系并不明确。针对这些问题,该课题组以结构单一的小分子作为前驱体,设计制备了不同碳硫链长度的硫碳材料(OS-C,HCSC和SC-BDSA),并系统地研究这些材料的表界面共价键变化与其储能行为之间的关系。

这三种材料引入的硫主要以碳硫链的形式存在(C-Sx-C),但是碳硫链的平均长度依次增长,分别将其命名为:OS-C,HCSC和SC-BDSA。研究发现,在储能过程中,OS-C电极中掺杂的硫主要表现为在高电位下的法拉第反应(1.0-3.0V);而以短链硫为主的HCSC电极,在放电电压将至0.6V左右时,会发生部分碳硫键的断裂,同时碳骨架发生不可的逆异构,最终在充电末端形成异构化的碳,单质硫和多硫化钠。这一结果为钠硫电池的研究提供了新的思路。SC-BDSA则是在形成以短链硫碳单元为主体的基础上,通过还原磺酸盐,进一步引硫形成了长链的碳硫结构。电化学活化后,该材料在钠硫电池方面表现出优异的储能行为,即在0.25 A g-1的电流密度下循环200圈,可逆容量仍有近750 mAh g-1。这些结果系统地揭示了杂原子掺杂碳高电位储能的原因以及不同链长的硫碳结构单元储能过程中的价键衍变机制。这些工作相继发表在Advanced Energy Materials(2019, 9,1803478)、Advanced Functional Materials(2019, 29, 1900941)上,而这些策略也为其他化学键合材料的制备及其储能过程中的表界面化学研究提供了新的启示,相关跟进工作也陆续发表(Adv. Funct. Mater.2019, 1809014;Adv. Funct. Mater.2018,28, 1705744)。

这系列工作的通讯作者均为纪效波教授,第一作者为我校2016级博士研究生吴天景。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中南大学创新驱动等项目支持。



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